Родился в 1153. Алексей являлся представителем богатого и влиятельного рода Ангелов. В браке с Ефросиньей Дукиной в 1176 у него родилась дочь Анна. В 1183 он вместе с братьями и отцом участвовал в заговоре против действующего императора, Андроника Комнина, а потом, спасаясь от его гнева, долгое время скитался по Палестине.

После того как младший брат Алексея Исаак Ангел в 1185 неожиданно сделался императором, Алексей приложил много сил, чтобы отнять у брата престол.

Во время похода против болгар в 1195, Исаак отправился на охоту. Воспользовавшись его отсутствием сообщники схватили Алексея и якобы насильно принесли в царскую палатку и провозгласили императором. К ним сразу же присоединились всё войско, вся придворная челядь Исаака и весь его совет. Узнав об этом, Исаак попытался бежать, но был схвачен и ослеплён.

Едва весть о низложении Исаака II Ангела достигла столицы, вельможи поспешили заочно выказать свою приверженность новому василевсу и отправились на поклон к его супруге Ефросинье.

В пору дворцовых переворотов Византия видела многое, но чтобы брат ослепил брата — такого не случалось уже несколько веков. Потому с самого начала правления Алексей III в глазах значительной части общества покрыл себя позором.

Вскоре император распустил войска по домам, не обращая никакого внимания на разграбление территории империи болгарами, где с 1196 правил энергичный и жестокий царь Калоян. Поклявшись отомстить за деяния Василия II Болгаробойца, он, оправдывая прозвище "Ромеебойцы", в 1199-1201 наносил ощутимые удары византийцам. Взяв в марте 1201 Варну, Калоян приказал живыми закопать в землю пленных греков. Напуганный его активностью, Алексей заключил с ним тягостный для империи мир.

Правителем Алексей III Ангел оказался слабым и никуда не годным. Все думали, что тотчас после коронации и приведения дел в порядок император возьмётся за оружие, отправится в поход и немедленно устранит не только все текущие затруднения, но и исправит ошибки своего брата. Однако всё вышло наоборот. Как бы достигнув уже верха своих желаний, он предался полнейшей праздности.

Император только то и делал, что рядился в золото, выслушивал всякие доклады и удовлетворял просьбы своих прежних сообщников. Он беспощадно сорил деньгами, а когда все деньги вышли, он стал дарить просителям поместья, угодья и разные общественные сборы. Когда же и этого не осталось, то в ход пошли различные почётные должности.

Клятвопреступления, тайные казни, откровенное вымогательство были для него в порядке вещей. Венцом таких деяний василевса стал пиратский рейд боевой эскадры флота ромеев, которую он послал для грабежа богатого торгового каравана, идущего в Амис. Навархи Ангела переусердствовали и обобрали все встретившиеся им корабли, в т.ч. и купцов иконийского султана. В результате между тюрками-сельджуками и империей вспыхнула война.

Не отставали от монарха и его приближенные. Начальник тюрьмы Лагос по ночам выпускал "на промысел" наиболее дерзких воров и те, возвращаясь утром, делились с ним добычей. Состоятельных граждан он бросал в темницу и там занимался вымогательством. В конце концов, когда Лагос попытался проделать такую операцию с одним из богатейших ремесленников, горожане восстали и закидали камнями столичного эпарха.

Муж одной из сестёр императрицы, мегадука Михаил Стрифн, вкупе с друнгарием флота Стирионе открыто торговал имуществом из арсеналов военно-морского ведомства. В ход шло всё — якоря, паруса, канаты, гвозди, вёсла. К моменту похода крестоносцев на Константинополь в столичной гавани не нашлось ни одного крупного военного корабля, способного выйти в море!

Ответственные должности император раздавал родственникам — своим и супруги, развратной и умной Ефросиньи Дукены. Титулами торговали ещё шире, чем ранее, и даже высшие из них за деньги доставались "скифам и сирийцам". Безумные налоги душили промышленность и торговлю, а жители сельских районов Малой Азии массами переходили в подданство иконийского султана, предпочитая власть ислама голодной смерти.

К концу правления Алексея империя погрузилась в полный и беспросвестный мрак, даже население столицы империи, Константинополя, сократилось с 400 тыс. человек в 1180 до 150 тыс. в 1203.

Внешнеполитическое положение империи оказалось не менее плачевным. Сын Фридриха Барбароссы, Генрих VI Гогенштауфен потребовал в ультимативной форме вернуть норманнам земли от Диррахия до Фессалоники, угрожая войной. Обещанием дани ромеи умилостивили грозного врага, но денег на её выплату в разорённой казне не хватило. Попытка Алексея III ввести чрезвычайный налог — "аллеманикон" — вызвала беспорядки в столице, и от этой затеи пришлось отказаться.

Средства изыскали, ограбив захоронения прежних императоров. Впрочем, собранное золото не успело покинуть Византии — осенью 1197 Генрих VI умер. На смену ему пришли другие шантажисты — дож Венецианской республики Энрико Дандоло и Папа Иннокентий III. Оба они оказывали на василевса постоянное давление, грозя предоставить помощь Исааку II и его семье.

В 1197-1198 во Франции началась подготовка Четвертого крестового похода. Возглавил поход Бонифаций, маркиз Монферратский. В апреле 1201 послы крестоносцев заключили с Венецианской республикой договор о доставке их флотом крестового воинства в Святую Землю.

Однако собранных средств не хватило и венецианцы в качестве компенсации за недостающую сумму предложили Бонифацию покорить далматинский город Задар, отпавший из-под власти Республики к венгерскому королю и сделавшийся её торговым конкурентом в Адриатике. Крестоносцы согласились, и тогда к ним присоединилось большое количество венецианцев во главе с престарелым Дандоло.

Разгромив и разграбив Задар крестоносцы направились к столице Византии. 18.07.1203, бросив окружённый крестоносцами город, Алексей Ангел с одной только любимой дочерью бежал в Адрианополь, прихватив с собой казну. На престол снова был возведён Исаак II вместе с сыном, Алексеем IV Ангелом.

В 1205 Бонифаций Монферратский захватил Алексея III Ангела и заточил его в тюрьму. Выпущенный оттуда через несколько лет, экс-император отправился в Иконий ко двору султана Кей-Хосрова I, которому когда-то давно оказал важные услуги. Султан не забыл благодеяний и во главе сильной армии двинулся к Никее. В 1211 в бою в долине реки Меандр с незначительными (по сравнению с турецкими) силами никейского императора Феодора I Ласкариса, приходившегося Алексею III зятем, султан погиб, а Алексей Ангел попал в плен. Ласкарис распорядился постричь его в монахи и до самой смерти содержал своего тестя в одном из малоазийских монастырей.