Родился в 930. Сын датского короля Горма Старого и Тиры. По распространённой версии получил прозвище из-за тёмного цвета передних зубов. Наследовал трон в 958 после смерти своего отца, в честь которого установил один из рунных камней в Еллинге.

В 963 Харальд принял участие в войне Лотаря с нормандским герцогом Ричардом. Викинги страшно опустошили соседние с Нормандией графства. Лотарь вынужден был просить мира и согласился на самые тяжёлые условия, лишь бы избавиться от этих варваров.

При Харальде в 965 Дания официально приняла христианство. Это решение, в основном, было продиктовано политическими выгодами такого шага — улучшением отношений с соседней Священной Римской империей и христианским миром в целом. Впоследствии Харальд построил в Дании несколько церквей, в одной из которых перезахоронил останки своего отца Горма.

Харальд был могущественным правителем, подчинившим себе южную Швецию и Норвегию, где посадил своего ставленника Харальда по прозвищу Серая Шкура. Однако вскоре он завёл дружбу с ярлом Хоконом Могучим, обратив того в христианство.

В 976 объединённые силы датчан и верных ярлу Хокону Могучему норвежцев победили короля Норвегии Харальда Серая Шкура. После этого ярл стал фактически правителем Норвегии, хотя вначале он всё же признавал верховную власть короля Дании.

Через некоторое время Хокон Могучий вернулся в язычество, и Харальд Синезубый с помощью йомсвикингов в 986 организовал карательную экспедицию. Однако в битве при Гьерунгевиге йомсвикинги потерпели поражение и утратили свою славу самых сильных и непобедимых воинов Сев. Европы, а Харальд потерял контроль над Норвегией.

На старости лет Харальд начал войну с императором Оттоном II. В 983 Харальд в союзе с ободритами вытеснил немцев из южных территорий Дании. Предполагается, что именно во время войны с немцами Харальдом были построены пять круговых замков на территории Дании и Скании.

Харальд потерял престол в борьбе с собственным сыном Свеном. Причиной разногласия называются приверженность Харальда церкви, попытки укрепить государство и расширить его полномочия, в то время как Свен был язычником и предпочитал традиционные набеги. В одном из сражений с ним Харальд был тяжело ранен и бежал в Йомсборг, где и умер в 986.

От брака с Гунхильдой остался сын, Свен Вилобородый, ставший королём Дании, и дочь Тира, бывшая сначала женой Стирбьёрна Сильного, брата короля Швеции Эрика Победоносного, потом Бурислава, правителя венедов, потом Олафа Трюггвессона, короля Норвегии.

В честь Харальда I названа технология беспроводной связи Bluetooth (Синий Зуб).