В XII веке в Лангедоке широкое распространение получило религиозное движение катаров. Сами себя они называли альбигойцами по названию французского городка Альби. Наряду с ними в городах и селениях возникали общины вальденсов.
Папа Иннокентий III попробовал вернуть катаров в лоно католической церкви, но ему не удалось добиться ничего существенного. Катарским вождям активно помогали богатые дворяне, а также некоторые епископы, недовольные церковными порядками. В 1204 Папа римский снял этих епископов с их должностей, а вместо них назначил папского легата. Тот в 1206 попытался найти поддержку у аристократии Лангедока, настраивая её против катаров, а тех дворян, которые по-прежнему оказывали содействие катарам, отлучали от Церкви.
В мае 1207 под отлучение попал могущественный и влиятельный граф Раймунд VI Тулузский. Папа призвал французского короля Филиппа II к решительным действиям против катаров, но тот отказался. Граф Раймунд встретился с папским легатом Пьером де Кастельно в январе 1208, после чего наместника Папы нашли зарезанным в собственной постели.
Разгневанный Папа отреагировал на убийство буллой, в которой обещал одарить землями еретиков Лангедока всех, кто примет участие в крестовом походе. Это ещё более осложнило и без того непростые отношения между дворянами Севера и Юга Франции.
В середине 1209 около 10 тыс. вооружённых крестоносцев собрались в Лионе. Раймунд VI Тулузский, заподозрив неладное, обещал католическому духовенству начать военные действия против катаров и спустя некоторое время после этого обещания его отлучение от Церкви было снято.
Тем временем крестоносцы подошли к Монпелье. Земли Раймунда-Рожера Транкавеля вокруг Альби и Каркассона, на которых жили общины катаров, оказались под угрозой разорения. Как и Раймунд Тулузский, Раймунд-Рожер попытался договориться с вождями крестоносцев, но ему отказали во встрече, и он поспешил назад к Каркассону, чтобы подготовить город к обороне.
В июле крестоносцы захватили маленькую деревушку Севье и подступили к Безье. Они потребовали, чтобы все катары вышли из города. Те отказались, и после взятия Безье всё его население было вырезано, хотя катар в городе было не более трехсот человек. Именно при взятии крепости Безье была якобы сказана фраза, "Убивайте всех, Господь распознает своих!", которую предположительно высказал папский легат Арнольд Амальрик. Новости о бедствии в Безье быстро распространились, и впоследствии множество укреплений катаров сдались без всякого сопротивления.
Следующей мишенью стал Каркассон, к которому крестоносцы подошли 1.08.1209. Город был неприступной крепостью, но осада оказалась недолгой. После того как город отрезали от водоснабжения Раймунд-Рожер поехал во вражеский стан искать перемирия, но был схвачен. В тот же день Каркассон сдался без боя. Население не вырезали, но выпустили из города практически нагими. После взятия Каркассона войска крестоносцев возглавил Симон IV де Монфор. Вскоре практически без сопротивления были захвачены Альби, Кастр, Фанже, Лиму, Ломбер и Монреаль.
Следующая битва состоялась возле Ластура, неподалёку от замка Кабаре. В декабре 1209 Пьер Рожер де Кабаре отстоял свою крепость. Военные действия временно прекратились лишь с первыми заморозками.
В марте 1210 пал Бран. В июне осадили Минерв. Город подвергся массированному обстрелу из камнеметов, и его удалось захватить лишь после полного разрушения оборонительных укреплений. Катарам дали возможность принять католицизм. Большинство так и поступило, но 140 убеждённых катаров были сожжены на костре. В августе крестоносцы подступили к Терму. Город подвергся осаде и в декабре пал.
В 1213 на помощь Тулузе подошли войска Педро II Арагонского. Они осадили крепость Мюре, но в сентябре король Педро погиб в сражении с крестоносцами. Его разбитая армия бежала. Это был серьёзный удар по катарскому сопротивлению. В конце 1213 Раймунд был вынужден бежать в Англию. В ноябре Симон де Монфор вступил в Перигор и без труда захватил замки Домм и Монфор, а также осадил Кастельно и разрушил укрепления Бейнака. В 1215 крестоносцы ворвались в Тулузу.
В апреле 1216 Раймунд VI вместе с сыном, будущим Раймундом VII, вернулись из эмиграции в свои земли и вскоре собрали в недовольных городах значительную армию сопротивления. В мае был осаждён Бокер, павший через три месяца. Французский гарнизон укрылся в цитадели; в июне на помощь городу пришёл Симон де Монфор, но отбить его не смог и в августе снял осаду. Потом он жестоко подавил восстание в Тулузе. Но в сентябре 1217 Раймунд VI, собрав военные силы, подошёл к Тулузе, немедленно снова восставшей против французов и с радостью открывшей ему ворота. Симон де Монфор, находившийся в области Фуа, срочно вернулся и осадил город, но 25.06.1218 был убит прямым попаданием в голову камня из катапульты. Его сын Амори был вынужден снять осаду.
В ноябре 1225 Раймунда-младшего, как и его отца, отлучили от Церкви, а в июне 1226 новый поход возглавил французский король Луи VIII. Укреплённые города и замки сдавались без сопротивления. Лишь Авиньон ожесточённо сопротивлялся в течение более трёх месяцев, но в сентябре был вынужден капитулировать.
8.11.1226 Луи VIII неожиданно скончался, и на троне оказался малолетний Луи IX. Бланка Кастильская, королева-регентша, назначила командиром крестоносцев Юмбера де Боже. В 1227 пал Ла-Бесед, а в 1228 Юмбер осадил Тулузу, но не смог её взять и лишь разорил окрестности. Но силы Раймунда VII уже иссякли, и 12.04.1229 он был вынужден подписать с французской короной унизительный договор в Мо.
По условиям договора Раймунд VII признавал себя вассалом короля Людовика IX, терял половину территорий. Помимо этого, он обязывался выдать свою единственную дочь Жанну (которой тогда было 9 лет) за Альфонса де Пуатье, брата короля, который и должен был наследовать все его земли, а в случае, если брак будет бездетным, все владения отходили французской короне (так оно и вышло)). Это означало конец самостоятельного графства Тулуза.
Раймунд также обязывался преследовать на своих землях еретиков, выплатить крупные суммы ряду аббатств, снести укрепления во многих городах и финансировать Тулузский университет, основанный для усиления борьбы с ересью. На его землях вводилась инквизиция.
Во время пребывания на папском престоле Григория IX инквизиция была наделена всеми полномочиями для уничтожения ереси. Кампания началась в 1233. Многие катары бежали в самое сердце Лангедока, найдя убежище в крепости Монсегюр. В 1235 инквизиция уничтожила альбигойцев в Альби, Нарбонне и Тулузе.
Катарские цитадели захватывали одну за другой. Монсегюр сопротивлялся девять месяцев, но в марте 1244 пал, будучи полностью отрезанным от внешнего мира. Последним оплотом катаров был замок Керибюс, который пал в августе 1255. Последнего катара сожгли на костре в 1321.