Происходил из половцев, славился храбростью и умом. Иван Асень III, опасаясь Георгия, как соперника, женил его на своей сестре Марии и пожаловал титул деспота. При этом Георгий должен был отправить свою первую жену Марию и своего сына Феодора Святослава в Никею.

Когда Иван Асень бежал из Велико Тырново от преследований Ивайлы, болгары провозгласили Георгия царем. Под условием мира с Византией Георгий вернул из Никеи свою первую жену и сына Феодора Святослава, который позже, в 1300 занял болгарский престол. Папа Николай IV тщетно старался при Тертере склонить болгар к унии.

В 1285 на Болгарию напали монголы. Царь Георгий Тертер был вынужден признать себя вассалом хана Ногая и отправить своего сына и наследника Феодора Святослава заложником в Золотую Орду. Сестра Феодора Святослава также была отправлена в Орду, где она была отдана замуж за Чаку или Джеке, сына хана Ногая.

Когда монголы опять напали на Болгарию, Георгий, не будучи в состоянии бороться с ними, бежал в 1292 в Византию, где пытался получить убежище при императоре Андронике II, однако император не дал убежища Георгию и тот был вынужден жить в Анатолии.

В 1301 его сын Феодор Святослав сумел вызволить Георгия и тот вернулся в Болгарию. Хотя Георгий не получил никакой власти, но жил в достатке и умер в 1308 или 1309.